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基于金纳米笼和MoS2的1 123 nm被动调Q Nd: YAG激光器

张斌 李颖 刘丙海

张斌, 李颖, 刘丙海. 基于金纳米笼和MoS2的1 123 nm被动调Q Nd: YAG激光器[J]. 红外与激光工程. doi: 10.3788/IRLA20200084
引用本文: 张斌, 李颖, 刘丙海. 基于金纳米笼和MoS2的1 123 nm被动调Q Nd: YAG激光器[J]. 红外与激光工程. doi: 10.3788/IRLA20200084
Zhang Bin, Li Ying, Liu Binghai. 1 123 nm Q-switched Nd: YAG laser based on gold nanocages and MoS2 saturable absorbers[J]. Infrared and Laser Engineering. doi: 10.3788/IRLA20200084
Citation: Zhang Bin, Li Ying, Liu Binghai. 1 123 nm Q-switched Nd: YAG laser based on gold nanocages and MoS2 saturable absorbers[J]. Infrared and Laser Engineering. doi: 10.3788/IRLA20200084

基于金纳米笼和MoS2的1 123 nm被动调Q Nd: YAG激光器

doi: 10.3788/IRLA20200084
基金项目: 山东省自然科学基金(ZR2019MF043)
详细信息
    作者简介:

    张斌(1993-),男,博士研究生,主要从事调Q锁模激光器及拉曼激光器方面的研究。E-mail:bin-zhang@mail.sdu.edu.cn

  • 中图分类号: TN248.1

1 123 nm Q-switched Nd: YAG laser based on gold nanocages and MoS2 saturable absorbers

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出版历程
  • 网络出版日期:  2020-06-09

基于金纳米笼和MoS2的1 123 nm被动调Q Nd: YAG激光器

doi: 10.3788/IRLA20200084
    作者简介:

    张斌(1993-),男,博士研究生,主要从事调Q锁模激光器及拉曼激光器方面的研究。E-mail:bin-zhang@mail.sdu.edu.cn

基金项目:  山东省自然科学基金(ZR2019MF043)
  • 中图分类号: TN248.1

摘要: 分别将金纳米笼和MoS2作为饱和吸收体,实现了中心波长为1 123 nm的Nd: YAG激光器的调Q运转。在金纳米笼为饱和吸收体的调Q激光器中,当泵浦功率为6.04 W时,得到的最大平均输出功率为221 mW,最短脉冲宽度为253 ns,最大脉冲重复率为326 kHz。与MoS2调Q激光器的实验结果相比,金纳米笼调Q激光器获得的输出功率和效率更高,脉冲宽度更窄,重复率更高。结果证明了金纳米笼在近红外波段激光器中用作饱和吸收体的巨大潜力。

English Abstract

    • Nd:YAG晶体因其优异的光学和机械性能、易于制造、成本低等优点,依然是目前应用最广泛的固体激光介质。但其研究主要集中于946 nm、1 064 nm和1 319 nm波长的激光器上,而1 123 nm的激光发射也是其一个重要的跃迁。1 123 nm激光器可作为铥上转换光纤激光器的泵浦源产生蓝色激光[1],也可通过倍频产生561 nm的黄绿光,黄绿光在医学治疗、生物荧光成像和全息存储等领域具有重要的应用价值[2]。1978年J. Marling第一次利用Nd:YAG晶体产生了1 123 nm的激光[3]。2009年S. S. Zhang等人利用Nd:YAG陶瓷作为增益介质,实现了平均输出功率为10.8 W的1 123 nm连续激光器[4]。2010年C. Y. Li等人采用侧面泵浦方式,同样用Nd:YAG陶瓷作为增益介质,将1 123 nm 连续激光器的平均输出功率提高到了219.3 W[5]。在1 123 nm调Q激光器方面,2004年Y. F. Chen等人首次采用声光调制方式实现了1 123 nm主动调Q Nd:YAG激光器[6]。2011年Y. Tang等人通过优化腔型结构,实现了1 123 nm高效率声光调Q Nd:YAG陶瓷激光器,光光转换效率高达34.2%,斜效率更是达到了39.1%[7]

      被动调Q固体激光器由于具有结构简单、成本低廉、效率高等优点,在机械加工、遥感、生物医学、军事科学等领域得到了广泛的应用[8]。饱和吸收体(SA)作为被动调Q激光器的关键,其性能直接影响激光器输出脉冲的质量。目前为止,已经应用到1 123 nm波段激光器中的饱和吸收体材料有Cr:YAG、InGaAs量子阱、石墨烯、单层碳纳米管、金纳米三角片、WS2[9-15]。近些年来,新型二维材料因其恢复时间快、工作波段宽、调制深度高、饱和吸收阈值低等优异的光学性能吸引了许多研究者的注意,被认为是一种理想的SA材料[16]。作为一个重要的代表,金纳米材料(GNPs)由于具有超快的动态载流子、灵活可调的吸收谱线和高的三阶非线性系数等特性而备受关注,并已在实验中证实了其作为SA材料的巨大潜力。众所周知,金纳米结构的物理和化学性质与它们的尺寸和形状密切相关,因此研究者可以很方便的改变它们的性能[17]。2016年,H. N. Zhang等人报道了金纳米双锥(GNBPs)为SA的全固态被动调Q激光器,在1.1 μm波段实现了脉冲宽度为396 ns、重复率为90.6 kHz的脉冲输出,获得的最大单脉冲能量为1.67 μJ [18]。2017年,T. Song等人将金纳米棒(GNRs)作为SA,设计了运行在1 064.3 nm和1 112 nm双波长的被动调Q Nd:YAG激光器,获得的最大单脉冲能量分别为0.337 μJ(1 064 nm)和1.18 μJ(1 112 nm),证明了GNRs在1.1 μm波段作为SA的能力[19]。同年J. X. Bai等人报道了基于金纳米三角片(GNTs)的分别运行在1 064 nm和1 123 nm两个波长的Nd:YAG被动调Q固体激光器,在1 123 nm波段激光器中,实现了脉冲宽度为231 ns、重复率为457 kHz的脉冲输出,获得的最大单脉冲能量分别为0.706 μJ(1 064 nm)和0.376 μJ(1 123 nm) [14]。2018年L. L. Wang等人成功制备了金纳米笼复合二氧化硅(GNCs/SiO2)饱和吸收体并实现了1 064.3 nm的Nd:YVO4被动调Q固体激光器,获得的最大单脉冲能量为0.538 μJ[20]。在这些金纳米材料中,金纳米笼(GNCs)以其独特的光电特性而受到特别关注,其立方体结构决定了它的吸收横截面积较大,同时扩大了与空气的接触面积,具有优良的散热性能和很高的损伤阈值,因此可在高功率泵浦激光器中实现稳定的脉冲输出。同时,通过改变GNCs的尺寸和外壁厚度可以很灵活地将纵向表面等离子体共振(LSPR)峰从可见光调谐到近红外区[21]

      文中成功制备了金纳米笼饱和吸收体(GNCs-SA)并首次在Nd:YAG激光器中验证了其在1123 nm处的非线性吸收特性,作为对比,我们同样制备了MoS2饱和吸收体(MoS2-SA)应用于同一个激光器中。在输出镜透过率为12%的激光器中,以GNCs为SA时,在最大泵浦功率6.04 W下,得到最大平均输出功率为221 mW、最窄脉冲宽度为253 ns、重复率为326 kHz的脉冲。而以MoS2为SA时,在最大泵浦功率6.81 W下,得到最大平均输出功率为208 mW、最窄脉冲宽度为412 ns、重复率为233 kHz的脉冲。

    • 实验中通过电流置换反应制备金纳米笼[22]。首先用多元醇法预制银纳米立方体溶液,取50 mL的乙二醇((CH2OH)2)和0.6 mL浓度为3 mM的硫氢化钠(NaHS)乙二醇溶液加入到烧杯中,在油浴中将其加热到150 ℃,搅拌两分钟后依次加入5 mL浓度为3 mM的盐酸(HCl)溶液和12.5 mL 浓度为20 mg/mL 的聚乙烯吡咯烷酮(PVP,分子质量约为58 000)乙二醇溶液。待混合溶液反应两分钟后,注入4 mL浓度为282 mM的三氟乙酸银(C2AgF3O2)乙二醇溶液,连续搅拌90分钟后,用丙酮(CH3COCH3)洗涤一次,超纯水洗涤两次就得到了银纳米立方体溶液,其透射电子显微镜(TEM)成像如图1(a)所示。接下来通过置换反应获得金纳米笼,先将100 mL浓度为1 mg/mL的PVP乙二醇溶液置于另一个烧杯中并加热至100 ℃,之后加入2 mL刚制备好的银纳米立方体溶液,静置10分钟后,用注射泵以2 mL/min的流速注入20 mL浓度为0.1 mM的氯金酸(HAuCl4)溶液,待混合溶液充分反应后将其冷却至室温,然后缓慢加入1 mL的氨水(NH3·H2O)以除去反应产生的氯化银(AgCl),最后经超纯水洗涤三次后,重新将其分散到5 mL的超纯水中就得到了最终的GNCs溶液,图1(b)为GNCs的TEM成像。可看出其结构是内部中空、外壁多孔的立方体,但尺寸略有差异,经计算,其平均尺寸约为62.53 nm。利用紫外-近红外分光光度计(U4100, 185−3 300 nm)测得GNCs溶液的吸收光谱如图1(c)所示,可以看出其横向SPR峰位于可见光波段,纵向SPR峰值位于1.06 μm,同时覆盖到了本实验所用的1 123 nm波长。

      图  1  (a) 银纳米立方体的TEM成像;(b) 金纳米笼的TEM成像;(c)金纳米笼的吸收光谱

      Figure 1.  (a) TEM images of the silver nanocubes with a scale bar of 2.0 μm. (b) TEM image of the GNCs with a scale bar of 0.1 μm. (c) Absorption spectrum of the GNCs.

      将GNCs溶液均匀涂覆到K9玻璃片上,在室温下自然风干,如此重复三次,GNCs-SA便制备完成。实验中所用的MoS2同样采用人工涂覆的方式制备出MoS2-SA薄膜。借助皮秒脉冲光纤激光器,利用开孔Z扫描的方法测量GNCs在不同光强下的透过率[23],其结果如图2所示。用指数方程$ \mathrm{y}={A}_{1}\times $$ \mathrm{exp}\left(-x/{t}_{1}\right)+{y}_{0} $进行数据拟合可得GNCs-SA的调制深度A1和饱和吸收光强t1分别为5.3%和1.1 mW/cm2

      图  2  金纳米笼的非线性光学特性

      Figure 2.  Nonlinear optical properties of the as-prepared GNCs SA.

    • 实验中设计了一个简易的Nd:YAG激光器来研究GNCs-SA和MoS2-SA的饱和吸收性,实验装置图如图3所示。谐振腔采用平凹腔设计,腔长为25 mm。泵浦源采用808 nm的光纤耦合激光二极管(LD,NA=0.22,dcore=400 μm)激光器,泵浦光通过1:1的耦合系统后聚焦到激光晶体的端面处。曲率半径为1 000 mm的平凹镜作为输入镜(M1),镜面一侧镀有对808 nm的高透膜和1 020−1 130 nm的高反膜(R>99.8%)。Nd3+掺杂浓度为1 at.%的Nd:YAG晶体作为增益介质,其形状为Φ4×10 mm3的圆柱体,晶体的两个端面均镀有对808 nm和1 123 nm的增透膜,经铟箔包裹后置于铜块内,并通过水冷系统使其温度始终维持在20 ℃。将制备好的GNCs-SA和MoS2-SA放置在尽可能靠近输出镜的地方,对1 123 nm光透过率为12%的平面镜(M2)作为耦合输出镜,同时为了防止Nd:YAG晶体跃迁谱线中其他波长的起振,M2镜面两侧均镀有对946 nm、1 064 nm和1.3 μm的增透膜(T>98%)。激光器的输出功率通过探头(Molectron, EPM10)和功率计(Molectron, EPM2000)的组合进行测量,1 GHz InGaAs探测器(New Focus)和数字示波器(Infiniiom DSO90804A, 8 GHz bandwidth, 40 G samples/s)组合用来测量脉冲的时域特性,光谱分析仪(Yokogawa, AQ6315A, 350−1 750 nm)测量激光器的输出光谱。

      首先,实验研究了没有加入SA时Nd:YAG激光器在连续运转情况下的输出特性,不同泵浦功率下的输出功率如图4(a)所示。可看出激光器阈值功率为2.06 W,随着泵浦功率增高,输出功率线性增长,光光转换效率为24.9%。输出光谱如图4(a)插图中所示,中心波长为1 123 nm,实验中没有观测到其他波长的光。

      图  3  金纳米笼(MoS2)为饱和吸收体的Nd:YAG被动调Q激光器实验装置图

      Figure 3.  Schematic of diode-pumped GNCs-SA (MoS2) Q-switched Nd:YAG laser.

      图  4  Nd:YAG激光器在(a)连续运转和(b)调Q时输出功率与泵浦功率的关系曲线,插图为输出光谱

      Figure 4.  Output power characteristics versus pump power of the (a) CW and (b) Q-switched Nd:YAG lasers. Inset of (a): emission spectrum.

      随后分别将MoS2-SA和GNCs-SA插入到谐振腔中研究Nd:YAG被动调Q激光器的输出特性,图4(b)为输出功率随泵浦功率变化的关系图。当MoS2作为饱和吸收体时,调Q激光器的阈值功率为2.73 W,获得的最大输出功率为208 mW,此时泵浦功率为6.81 W,对应的光光转换效率和斜效率分别为3%和5.1%。而当GNCs作为饱和吸收体时,调Q激光器阈值为2.61 W,泵浦功率达到6.04 W时获得最大输出功率221 mW,相应的光光转换效率和斜效率分别为3.6%和6.4%。由于插入饱和吸收体引入了较大的损耗,所以调Q激光器相较于连续激光器的阈值功率升高,效率也随之减小。而将两种饱和吸收体对比来看,GNCs-SA相较于MoS2-SA阈值功率更低,且效率更高,因此更具优势。

      调Q激光器输出脉冲的脉冲宽度和重复率随泵浦功率的变化情况如图5所示。对于两种不同的SA材料,脉冲宽度均随着泵浦功率的增大而减小,而脉冲重复率增大,符合典型的被动调Q特征。当MoS2作为饱和吸收体时,随着泵浦功率从3.08 W增加到6.81 W,脉冲宽度由971 ns减小到412 ns,而重复率由85 kHz增加到233 kHz。泵浦功率达到6.81 W时,得到最短的脉冲宽度为412 ns,最大脉冲重复率为233 kHz,此时的单脉冲波形和脉冲序列如图6(a)所示。此时获得的最大单脉冲能量为0.892 μJ,最高峰值功率为2.12 W。而当GNCs作为饱和吸收体时,随着泵浦功率从2.97 W增加到6.04 W,脉冲宽度从623 ns减小到253 ns,而重复率由138 kHz增加到326 kHz。泵浦功率达到6.04 W时,得到最短的脉冲宽度为253 ns,最大脉冲重复率为326 kHz,此时的单脉冲波形和脉冲序列如图6(b)所示。当泵浦功率为5.79 W时,获得的最大单脉冲能量为0.723 μJ,当泵浦功率为6.04 W时,获得的最高峰值功率为2.68 W。GNCs-SA相较于MoS2-SA,获得的脉冲宽度更窄,脉冲重复率更高,因此更适合用于饱和吸收体。

      图  5  饱和吸收体为(a) MoS2和(b)GNCs时脉冲宽度和重复频率随泵浦功率的变化关系

      Figure 5.  Change of pulse repetition rate and pulse width versus pump power at (a) MoS2-SA and (b) GNCs-SA.

      图  6  饱和吸收体为(a) MoS2和(b)GNCs时获得的单脉冲波形和脉冲序列

      Figure 6.  Single pulse profiles and pulse trains of (a) MoS2-SA and (b) GNCs-SA Q-switched Nd:YAG lasers

    • 总之,文中成功制备了金纳米笼饱和吸收体并首次将其应用于1123 nm波段Nd:YAG被动调Q激光器中,同时制备了MoS2饱和吸收体作为对比。在输出镜透过率为12%的Nd:YAG激光器中,当MoS2作为饱和吸收体时,获得的最大平均输出功率为208 mW,最短脉冲宽度412 ns,对应的重复频率233 kHz;在GNCs作为饱和吸收体的调Q激光器中,获得的最大平均输出功率为221 mW,最短脉冲宽度253 ns,对应的重复率为326 kHz。实验结果证明了金纳米笼相较于MoS2在1.1 μm波段激光器中具有更好的饱和吸收特性,是一种极具潜力的饱和吸收材料。

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