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ZnGeP2 晶体因具有高的非线性系数（deff=75 pm/V）和良好的机械、热特性，无论是在纳秒高平均功率输出，还是在皮秒[1]、飞秒的高峰值功率[2]光参量振荡器中，都有着广泛的应用。在基于ZGP的纳秒8~12 μm长波红外光参量振荡器研究方面，带内特征波长激光的平均功率、光束质量提升研究已经取得很多突破性进展，如国内哈尔滨工业大学采用基于ZGP的光参量振荡、放大技术已经实现10 W以上、8.3 μm的纳秒高平均功率输出[3]。战场气体检测、工业有害气体检测等应用对中、长波段的激光光源有大量需求，实际使用过程中要求其调谐波段尽量宽，以实现对多种气体成份的检测[4-7]，因此，ZGP-OPO的波长调谐特性研究也具有较高的实用价值。2000年，K. L. Vodopyanov等人采用Er, Cr, Tm:YSGG产生的2.93 μm激光泵浦基于Ⅰ类相位匹配ZGP的光参量振荡器获得了3.8~12.4 μm可调谐输出，泵浦Ⅱ类相位匹配ZGP光参量振荡器，获得了4~10 μm可调谐输出[8]，在8.1 μm输出时，闲频光转换效率为12.8%，最大输出能量1 mJ。2004年，S. Haidar等人采用1.06 μm激光器泵浦KTP-OPO产生的2.02 μm激光作为ZGP-OPO的基频光源，在一类相位匹配条件下，通过ZGP角度调节的方式，获得了5.5~9.3 μm的连续可调谐输出[9]，2.02~8 μm转换效率为8.25%，8 μm激光输出能量1.3 mJ。2007年，Katsuhiko Miyamoto等人采用KTP-OPO的可调谐波长泵浦ZGP-OPO，实现了5~10 μm范围内的可调谐输出，其中8 μm激光在30 Hz 条件下输出能量1.3 mJ[10]。2008年，Jiro Saikawa等人通过大口径PPMg LN 产生的2.12 μm激光与可调谐LN-DFG激光器产生的2.6~4 μm激光通过ZGP差频，产生了4.6~11.2 μm连续可调谐激光。2014年，S. Das通过对ZGP-OPO 泵浦调谐的方式，获得了3~7 μm范围内可调谐输出[11]。由以上研究现状可知，ZGP在波长调谐方面的主要技术途径包括：角度调谐、泵浦波长调谐和差频方式。为了获取连续可调谐的长波红外激光，文中基于一套自主设计的ZGP-OPO，开展了角度调谐和泵浦波长调谐实验研究，结合理论仿真曲线和实测数据，给出了波长连续可调谐范围。
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ZGP 晶体是正单轴晶体（
${n_\rm {e}} > {n_\rm {o}}$ ），三波耦合过程中，Ⅰ类相位匹配条件可写为：$$ \dfrac{{n_p^\rm {o}}}{{{\lambda _p}}} = \dfrac{{n_s^\rm {e}(\theta )}}{{{\lambda _s}}} + \dfrac{{n_i^\rm {e}(\theta )}}{{{\lambda _i}}} $$ (1) ZGP的e光折射率公式及Sellmeier方程[12]如下：
$$ n_{\rm e}^2(\theta ) = \frac{{n_{\rm o}^2n_{\rm e}^2}}{{n_{\rm o}^2{{\sin }^2}\theta + n_{\rm e}^2{{\cos }^2}\theta }} $$ (2) $$ n_{\rm o}^2 = 8.040\;9 + \frac{{1.686\;25{\lambda ^2}}}{{{\lambda ^2} - 0.408\;24}} + \frac{{1.288{\lambda ^2}}}{{{\lambda ^2} - 611.05}} $$ (3) $$ n_{\rm e}^2 = 8.092\;9 + \frac{{1.864\;9{\lambda ^2}}}{{{\lambda ^2} - 0.414\;68}} + \frac{{0.840\;52{\lambda ^2}}}{{{\lambda ^2} - 452.05}} $$ (4) 同时，三波相互作用需要满足能量守恒条件：
$$ \frac{1}{{{\lambda _p}}} = \frac{1}{{{\lambda _s}}} + \frac{1}{{{\lambda _i}}} $$ (5) 由以上方程，结合文中实验，计算泵浦光为2128 nm时，ZGP的Ⅰ类相位匹配曲线如图1所示。由图1可以看出，当ZGP相位匹配角度改变时，其输出信号光和闲频光的波长也随之改变。由以上方程也可以看出，当其他条件不变，泵浦波长改变时，信号光和闲频光的波长也随之改变，其仿真图在第2.3.2节实验分析部分一并给出。
图 1 ZGP I类相位匹配曲线
Figure 1. Type I phase matching curve of ZGP
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长波红外激光波长调谐实验装置如图2所示，实验装置由50 Hz/1064 nm基频光、隔离整形组件、KTP-OPO、2.1 μm偏振分光及波长选择组件、ZGP-OPO组成。其中，50 Hz/1064 nm 激光经过隔离整形组件后泵浦KTP-OPO产生2.1 μm脉冲激光，2.1 μm激光经偏振分光及波长选择组件完成对非简并KTP-OPO输出的不同波长激光的选择分光，进而经耦合透镜进入ZGP-OPO产生长波红外激光。波长调谐功能可充分利用由KTP-OPO角度调谐产生的双波长2.1 μm激光经过偏振分光选择后泵浦ZGP-OPO，结合ZGP-OPO的角度调谐特性，实现较大范围的连续可调谐长波输出。实验中采用PI公司的SP-2300多光栅单色仪，对输出的2.1 μm波长激光及ZGP-OPO的信号光波长进行精确测试。
图 2 长波红外激光波长调谐实验装置图
Figure 2. Experimental setup of tunable LIR laser
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该部分研究的目的是为后续的长波光参量振荡调谐研究提供基频光条件。采用电光调Q非稳腔结合一级放大的方式，实现窄脉冲50 Hz纳秒脉冲输出及放大，实验原理图如图3所示。
图 3 50 Hz基频光脉冲放大实验装置
Figure 3. Experimental setup of fundamental light pulse at 50 Hz
图3中振荡级采用双端面泵浦模式。泵浦源为两个6 Bar的QCW模块，泵浦结构示意图如图4所示。最大工作电流150 A、峰值功率1500 W。泵浦光经两个非球面透镜耦合，通过两个端面反射进入振荡级板条介质。振荡级板条尺寸为3 mm×3 mm×33.92 mm，端面45°切割，镀有1064 nm增透膜和808 nm全反膜，1064 nm激光在板条中以Zig-Zag方式传输。为了获得更为均匀的吸收和消除端面热效应，激光介质由五段键合而成。从左至右，分别为；YAG、Nd:YAG(0.4%) 、Nd:YAG(1.0%) 、Nd:YAG(0.4%) 、YAG。M1为1064 nm凹面全反镜、M2为凹凸变反射率高斯输出镜（VRM），M1、M2构成凹凸非稳腔，以控制激光输出模式，振荡级调Q采用加压电光调Q方式，通过在谐振腔中加入电光晶体，晶体上外加电压产生相位延迟，结合波片和偏振器件实现对光路的关断和快速打开，形成Q脉冲。M3、M4为45°1064 nm全反射镜，实现对光路的折转。通过对泵浦参数与谐振腔参数设计，振荡级产生的光束直径可控制在2 mm，经过约1.5倍扩束整形后，经过光隔离器进入放大级板条，放大级板条采用单面镀金的4 mm×4 mm×52.4 mm Nd:YAG板条，通过焊接的方式固定在水冷热沉上，板条泵浦源为4个4 Bar模块，最大工作电流150 A，最高峰值功率2600 W。固定在水冷镀金铜热沉上，可满足50 Hz的频率工作要求。
图 4 振荡级泵浦结构示意图
Figure 4. Schematic diagram of pump structure of oscillator
由于该设计目的是为光参量振荡器提供基频光泵浦，因此需要重点考虑与光束质量相关的发散角设计，发散角过大会引起相位失配。VRM非稳腔不仅具有非稳腔小发散角输出的特点，还可以消除非稳腔固有的衍射环和中心热点。
当激光器工作在50 Hz，振荡级注入电流为90 A时，输出能量为23 mJ。为了保证振荡级的热稳定性，通过改变放大级电流提升1064 nm基频光能量。放大级注入电流与输出能量关系如图5所示。当放大级注入电流从70 A 升高至95 A时，输出单脉冲能量从40 mJ升高至97.6 mJ。
图 5 本振级能量23 mJ时放大级输出能量与注入电流关系
Figure 5. Output energy versus incident current as the single-pulse energy of oscillator is 23 mJ
实验中通过CCD和
${{f = }}300 {\text{ mm}}$ 的透镜测量聚焦光斑不同位置的直径，对光束质量进行测试，测试结果为$M_{}^2{\text{ = }}2.64$ 。 -
KTP参量振荡实验装置图6所示。1064 nm基频泵浦光经过二分之一波片HWP-1调整偏振状态后进入光隔离器ISO，使泵浦光通过光隔离器的能量最大；从隔离器出来的泵浦光，通过二分之一波片HWP-2进行偏振状态调整，以使其与KTP的晶轴方向相匹配，之后经过M3、M4组成的缩束镜组后进入KTP光参量谐振腔。M1与M2为OPO谐振腔的腔镜，其中M1镀HT>98% @1064 nm & HR>99.5%@2128 nm，M2镀HR>99.9% @1064 nm & R=40%@2128 nm。KTP尺寸为7 mm×7 mm×24 mm，两端镀1064 nm和2128 nm高透膜，实验采用的是二类相位匹配，切割角度为θ=51.4°，φ=0°。两块KTP反向使用，可以消除其走离效应。2.1 μm输出能量与1064 nm泵浦光能量的关系如图7所示，当1064 nm泵浦光能量达到97.6 mJ时，KTP-OPO输出为16.8 mJ。
图 6 KTP-OPO实验原理图
Figure 6. Experimental setup of KTP-OPO
图 7 KTP-OPO单脉冲能量与1064 nm基频光的关系
Figure 7. Single-pulse energy of KTP versus fundamental of 1064 nm
通过调节KTP角度可以获得输出光的简并状态及两个波长的输出状态，如图8所示，图8 (a) 为KTP 角度调谐到简并状态条件的输出波长。图8 (b) 为非简并状态的双波长输出。利用KTP角度调谐可以得2.10~2.16 μm范围内多个波长作为下一级ZGP参量振荡腔的泵浦光，以实现长波红外的波长调谐。
图 8 KTP-OPO 输出波长特征
Figure 8. Characteristics of wavelength of KTP-OPO
由于实验中KTP-OPO采用的为二类相位匹配，所以其产生的信号光与闲频光偏振态互相垂直，当KTP-OPO输出两个波长时，短波长为e光,偏长波长为o光。离开晶体后e光为垂直偏振，o光为水平偏振。
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利用前节所述KTP-OPO腔产生的2.1~2.16 μm的光作为泵浦光。ZGP参量振荡实验装置如图9所示。HWP-3为波长为2.1 μm的二分之一波片，可以旋转调节KTP-OPO输出参量光的偏振方向；PBS为2.1 μm偏振分光棱镜，水平偏振光透过，垂直偏振光反射；HWP-4为波长为2.1 μm的二分之一波片，用来调节2.1 μm泵浦光的偏振方向；M5为2.1 μm透镜，用于调节泵浦光斑大小，将2.1 μm泵浦光耦合至ZGP-OPO。M6为ZGP-OPO谐振腔的全反镜，镀HR@7-10.5 μm&HT@2-3.5 μm；ZGP切割角度为50°，尺寸为6 mm×6 mm×24 mm；M7为ZGP-OPO谐振腔的输出镜，镀2.1~3.5 μm高透和7~10.5 μm 半反半透膜。
图 9 ZGP-OPO实验原理图
Figure 9. Experimental setup of ZGP-OPO
当HWP-3 为0°放置时，KTP-OPO的e光被PBS反射，o光透过PBS，o光（长波）作为ZGP-OPO谐振腔的泵浦光；当HWP3为45°放置时，KTP-OPO的o光被PBS反射，e光透过PBS，e光(短波)经HWP-4波片调整偏振角度作为 ZGP-OPO谐振腔的泵浦光。
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由于通过调谐ZGP的角度可以获得到长波较大范围的调谐，实验中，将KTP-OPO调谐输出的2149 nm波长作为ZGP-OPO的泵浦波长不变时，改变ZGP的角度，波长变化结果如图10所示。横轴为相位匹配角，纵轴为信号光和闲频光的波长。下方黑线和上方红线分别为信号光和闲频光波长。下方蓝色点为实测ZGP-OPO信号光波长，上方紫色点为根据实测信号光计算出来的闲频光波长。当ZGP角度从51.2°调谐到50.3°时，测得信号光波长在2815~2963 nm范围内的多组数据。在ZGP-OPO的角度调谐实验中，所测得信号光波长对应的闲频光波长在7.82~9.08 μm，在该范围内可实现信号光和闲频光的连续调谐。
图 10 ZGP-OPO角度调谐
Figure 10. Angle-tuning of ZGP-OPO
经2 μm PBS分光后，由于两束2.1 μm光波长相距较近，能量约为分光前的1/2，实验测得，当经PBS后的泵浦波长为2149 nm，信号光输出波长为2934 nm，对应的闲频光波长为8.03 μm时，对闲频光能量进行了测试，测试结果如图11所示。当2.1 μm有效泵浦能量为8.46 mJ时，长波8.03 μm输出能量0.8 mJ，对应转换效率约为9.4%。
图 11 ZGP单脉冲能量与泵浦光能量的关系
Figure 11. Relationship between the single-pulse energy of ZGP-OPO and the pump energy
采用VIGO长波探测器和示波器对8.03 μm脉冲宽度测试，单脉冲脉宽为7.9 ns。
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在该线性腔OPO实验中，固定泵浦波长为2149 nm，通过ZGP的角度调节，获得了信号光波长在2815~2963 nm、对应的闲频光波长在7.82~9.08 μm范围内的连续可调谐输出。为了获得更宽的长波波长输出范围，开展了泵浦波长调谐实验。
当泵浦光为KTP-OPO产生的较短波长时，ZGP的信号光可以测得两个波长，如图12所示。该图为波长2111.32 nm泵浦时，ZGP-OPO腔输出的信号光为两个波长分别为2629 nm和2788 nm，如图12(a)所示。当泵浦光波长切换为较长的2147.81 nm时，ZGP的信号光可以测得一个波长，如图12(b)所示。该图为波长2147.81 nm泵浦时，ZGP-OPO腔输出的信号光。此时只测到了一个信号光波长，波长为2924 nm。
图 12 不同泵浦波长时ZGP-OPO信号光光谱
Figure 12. Spectrum of signal of ZGP-OPO at different pump wavelengths
图13为理论仿真的波长调谐与实验测试结果的对比。横轴为泵浦光波长，通过KTP-OPO的角度调谐改变。纵轴为信号光和闲频光波长。上下两条曲线分别为理论仿真的闲频光波长调谐曲线与信号光波长调谐曲线。下曲线附近的点为实验测试到的ZGP-OPO输出的信号光的波长。位于上曲线上的突出显示点为根据实测信号光波长计算预测的闲频光波长应该出现的范围。上曲线附近的散点为根据实测信号波长计算出的闲频光波长。在这里也可以看出2.1 μm泵浦波长偏短时，通常可以测到两个信号光；泵浦光偏长时，只能测到一个波长的主要原因在于泵浦光偏长时，波长较短的信号光波长对应的长波红外波长过长，无法满足ZGP-OPO腔镜膜系输出，故不能起振，相应的较短的信号光也无法形成有效的参量振荡输出。
图 13 泵浦光波长调谐
Figure 13. Pump wavelength-tuning
该实验中，当泵浦波长从2107.13~2153.95 nm调谐时，信号光波长范围为2624~2662 nm 和2745~2956 nm，其对应的长波红外的波长连续调谐范围为7.94~9.07 μm和10.2~10.82 μm。实现了7~11 μm带内两个长波波段内的连续可调谐输出。
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文中通过对KTP-OPO和ZGP-OPO的角度调谐、泵浦波长调谐的实验研究，获得了纳秒窄脉冲长波红外连续可调谐激光输出。具体采用VRM腔结合一级放大产生的1064 nm 基频光泵浦KTP-OPO获得了2.10~2.16 μm范围内的多个波长输出，将其作为ZGP-OPO的泵浦光。当ZGP-OPO泵浦光为2149 nm时，仅采用角度调谐的方式，获得了2.815~2.963 μm连续可调谐信号光，对应闲频光波长连续可调谐范围为7.82~9.08 μm。为进一步拓宽调谐范围，采用了泵浦波长调谐的方式，当采用2107.13~2153.95 nm 范围内的激光泵浦ZGP-OPO获得了信号光波长范围为2.624~2.662 μm和2.745~2.956 μm的连续可调谐输出，对应闲频光范围为7.94~9.07 μm和10.20~10.82 μm。其中，当泵浦波长为2149 nm、信号光输出波长为2934 nm时获得了对应长波8.03 μm窄脉冲纳秒激光输出，2.1~8.03 μm的转换效率为9.4%。由于该实验中ZGP-OPO 镀膜膜系限制，未获得更宽范围的波长输出，后续研究中将优化膜系，以实现更宽范围内的长波红外激光连续调谐输出。
Experimental study on tunable characteristics of optical parametric oscillator based on ZnGeP2 in long-infared dual-band
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摘要: 文中报道了一种基于ZnGeP2 (ZGP) 的纳秒宽调谐长波红外光参量振荡器(optical parametric oscillation, OPO)。采用重复频率50 Hz、脉冲宽度小于10 ns的1064 nm基频光泵浦基于Ⅱ类相位匹配KTP的光参量振荡器产生2.1 μm激光，进而泵浦基于Ⅰ类相位匹配的ZGP光参量振荡器产生7~11 μm长波红外输出。通过对ZGP的角度调谐获得了2.815~2.963 μm连续可调谐信号光，对应闲频光波长连续可调谐范围为7.82~9.08 μm。通过泵浦波长调谐的方式，当采用2107.13~2153.95 nm范围内的激光泵浦ZGP-OPO，获得了信号光波长范围为2.624~2.662 μm和2.745~2.956 μm的连续可调谐输出，对应闲频光范围为7.94~9.07 μm和10.20~10.82 μm。闲频光波长为8.03 μm、能量为0.8 mJ时，ZGP-OPO的泵浦光至闲频光转换效率9.4%。Abstract: A widely tunable long-infrared optical parametric oscillator (OPO) based on ZnGeP2 (ZGP) with nanosecond pulses output in dual bands was reported in this paper. As a fundamental laser of ZGP-OPO, KTP- OPO of 2.1 μm based on type Ⅱ phase match was pumped by 1064 nm fundamental delivering <10 ns pulses at 50 Hz. Furthermore, the ZGP-OPO of 7-11 μm based on type Ⅰ phase match was designed. Continuous-tunable signal wavelengths of 2.815-2.963 μm corresponding idle wavelengths of 7.82-9.08 μm was obtained using angle tuning of ZGP. Continuous-tunable signal wavelengths of 2.624-2.662 μm and 2.745-2.956 μm, which correspond the idle wavelengths of 7.94-9.07 μm and 10.20-10.82 μm respectively , were obtained using pump wavelengths tuning. The single-pulse energy was 0.8 mJ at 8.03 μm, pump to idler conversion efficiency was 9.4%.
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Key words:
- optical parametric oscillation /
- long-infrared laser /
- continuous-tunable /
- dual-band
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图 5 本振级能量23 mJ时放大级输出能量与注入电流关系
Figure 5. Output energy versus incident current as the single-pulse energy of oscillator is 23 mJ
图 7 KTP-OPO单脉冲能量与1064 nm基频光的关系
Figure 7. Single-pulse energy of KTP versus fundamental of 1064 nm
图 11 ZGP单脉冲能量与泵浦光能量的关系
Figure 11. Relationship between the single-pulse energy of ZGP-OPO and the pump energy
图 12 不同泵浦波长时ZGP-OPO信号光光谱
Figure 12. Spectrum of signal of ZGP-OPO at different pump wavelengths
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